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      孫俊良課題組與MIT合作者在二維導電MOF領域取得突破性進展

        2020年11月23號,北京大學化學與分子工程學院孫俊良課題組與麻省理工學院(MIT)化學系Mircea Dinc?課題組合作,在Nature Materials雜志在線發表了題為“Atomically precise single-crystal structures of electrically conducting 2D metal–organic frameworks”的研究論文(DOI: 10.1038/s41563-020-00847-7)。該研究得到了世界首例二維配位聚合物(金屬有機框架、MOF)的單晶結構,清晰揭示了二維配位聚合物材料在晶體下的排列。基于此類材料構筑出單晶器件,并系統深入地研究了二維配位聚合物的一系列電子學性質和磁性起源,首次觀察到了二維配位聚合物的Moiré Pattern,為該類全新的電子學材料基礎研究及后續應用打下了堅實的基礎。

        金屬有機框架在氣體存儲、分離、催化以及水凈化,能源存儲等諸多領域已經表現出優異的應用前景。盡管目前已有超過兩萬種金屬有機框架材料被合成出來,但其中絕大多數為絕緣體。如何提高金屬有機框架材料的導電性并賦予其磁性、半導體等性質,使之在能源存儲、電子、磁學器件領域有所作為仍極具挑戰性。其中,層間以范德華力相結合的二維導電配位聚合物,因其結構類似于石墨烯,近年來受到了研究者的關注。該類介于無機和有機之間的雜化材料,因其兼具導電性和多孔性等特點,在電催化、電極材料、固體電解質以及超級電容器等領域中有著巨大的應用潛力。

        眾所周知,單晶結構是研究一切物理性質的基礎,對于材料化學而言,材料的性質與其結構息息相關,微小的結構差異即會顯著地影響材料的宏觀物理性質。因此,如何得到高質量晶體是獲得高性能材料的關鍵。然而,作為一類全新的電子學材料,二維導電配位聚合物單晶下的排列結構未見一例報道,極大地限制了對這一類材料的深入研究和應用。研究的難點在于配位結晶過程中材料內部復雜且不均衡的相互作用力。對此,作者設計合成了一類全新的缺電子有機配體分子,將其用于二維配位聚合物的合成中。通過增強層間π- π相互作用與增加層內配位鍵的可逆性,得到了首例二維配位聚合物的單晶結構(尺寸可達200微米)。利用同步輻射單晶衍射和冷凍電鏡(cryo-EM)技術,作者得到了這一類對電子束極其敏感的二維多孔材料的單晶和三維電子衍射數據,其高分辨電鏡(HRTEM)照片分辨率可達1.9埃,清晰地揭示了導電二維配位聚合物材料在晶體下的排列和實空間下分子配體以及金屬離子的鍵合方式。得益于高質量晶體的獲得,作者利用電子束刻蝕的方法(EBL)構筑了單晶器件并系統深入地研究了二維配位聚合物的一系列電子學性質和磁性起源,并從理論上闡述了晶體內部電學性質的各向異性起源。目前,后續基于此類材料的量子計算(quantum computing)的研究也取得了一定進展。

        論文第一作者為MIT化學系博士后竇錦虎(2016年博士畢業于北大化學學院裴堅課題組),化學學院孫俊良與MIT化學系Mircea Dinc?為通訊作者。孫俊良課題組主要負責了其中的結構解析部分。部分工作得到了國家自然科學基金委、科技部重點研發計劃以及北京分子科學國家研究中心的資助。

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