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      首頁» 圖片新聞» 馬丁課題組和合作者構建全新ZrO2-Cu反向界面實現CO2加氫高效制甲醇

      馬丁課題組和合作者構建全新ZrO2-Cu反向界面實現CO2加氫高效制甲醇

        “二氧化碳加氫制備甲醇”和“甲醇和水低溫重整制備氫氣”是一對正逆反應,CO2+3H2=CH3OH+H2O。通過正逆反應的高效進行,可以實現氫氣這一重要能源形式的高效輸運。在前期工作中,馬丁課題組設計了“甲醇和水低溫重整制備氫氣”高效催化劑體系。而對于“二氧化碳加氫制備甲醇”反應,傳統的Cu/ZrO2 催化劑盡管具有較優異的抗水穩定性但其低溫CO2 加氫催化活性低,因此開發低溫高活性高選擇性CO2加氫制甲醇催化劑非常必要。

        馬丁課題組最近與布魯克黑文國家實驗室Rodriguez博士和山西煤化所溫曉東教授等課題組合作,提出了實驗合成反相催化劑,構建全新ZrO2-Cu反相界面,促進CO2加氫制甲醇的研究思路。研究者采用共沉淀法,成功制備了CuO 粒子負載1-2 nm無定型 ZrO2 氧化物納米粒子的反相ZrO2/CuO催化劑。性能評價表明 10%ZrO2/Cu 反相催化劑在 220oC 低溫下甲醇的時空收率高達 524 gMeOH kgcat-1 h-1,較傳統 10%Cu/ZrO2 催化劑提升3倍以上(159 gMeOH kgcat-1 h-1)。近常壓 XPS 研究揭示了納米級分散的ZrO2粒子較普通氧化鋯載體更易被部分還原形成ZrO2-x,該結構有利于 CO2 分子的活化;同時原位漫反射紅外表征結果( in-situ DRIFTs)表明在反相 ZrO2-Cu 界面上形成了大量全新的 HCOO*-Cu 中間物種;加氫動力學研究發現該中間物種較傳統催化劑上生成的 HCOO*-Zr 活性物種加氫速率顯著提升,并且反相催化劑的界面也更有利于后續表面含氧中間物種的進一步加氫和脫附。納米級分散ZrO2 結構對CO2的高效活化及反相界面活性位上甲酸根中間物種的更易加氫轉化是反相催化劑ZrO2/Cu低溫催化性能顯著提升的根本原因。

        

        圖 1. 反相催化劑ZrO2/CuO的結構和在CO2加氫反應中全新中間物種的生成及加氫示意圖。

        該課題組近期在CO2加氫制備烯烴(Angew. Chem. 2020 https://doi.org/10.1002/anie.202009620),以及CO2轉化制備CO (Chem 2020 https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.09.016), CO加氫制備高碳醇(Nature Communication 2020, 11,61)也取得了進展。

        該研究得到國家科技部重點研發計劃項目、國家自然科學基金等項目的資助。北京大學馬丁教授和布魯克海文國家實驗室José A. Rodriguez,山西煤化所溫曉東研究員和浙江工業大學林麗利教授為該工作的共同通訊作者。 第一作者為北京大學博士后吳從意,浙江工業大學林麗利教授,山西煤化所博士生劉金家。

        

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